近期，beat365体育亚洲版在类酶电芬顿催化剂的研发及调控机制方面取得新进展。通过简便的溶胶-凝胶工艺制备了绿色、高效、可调控的类酶电芬顿催化剂，揭示了Fe-N配位环境中的氢键作用强化Fe位点还原活性的调控机制。研究成果以“Tuning Fe₃O₄ for sustainable cathodic heterogeneous electro-Fenton catalysis by acetylated chitosan”为题，于2023年3月24日发表于Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (doi: 10.1073/pnas.2213480120)。

非均相电芬顿法是极具发展前景的水处理技术，但其催化剂中Fe还原的调控机制仍不清晰，且制备时需要昂贵的前体和高的能耗，导致该技术走向实际应用过程中仍存在较大困难。针对上述挑战，本文通过简便的溶胶-凝胶工艺制备了酰胺化壳聚糖基水凝胶包裹的纳米Fe₃O₄颗粒催化剂，基于Fe₃O₄的类过氧化物酶特性，精细调控了酰胺基侧链长度，进而优化了Fe₃O₄的配位环境，获得了高效的类酶电芬顿催化剂。量子化学计算表明，丙酸酰胺化壳聚糖中长侧链引入的氢键作用增加了壳聚糖与Fe₃O₄之间Fe-N键的结合强度，最终强化了Fe₃O₄表面Fe位点的还原活性。此外，生命周期评价结果表明，基于壳聚糖和Fe₃O₄的非均相电芬顿技术还具有成本低廉、催化剂制备简便等优势，有望克服传统电芬顿工艺难以规模化的关键问题。这项工作为绿色、高效和可持续的非均相电芬顿催化剂的合理设计提供了新思路。

该研究工作得到了国家自然科学基金的资助，同时也感谢合肥同步辐射实验室BL10B线站和中科大超算中心支持。

图 壳聚糖酰胺键侧链引入的氢键作用加强Fe-N键强度调控Fe3O4表面Fe还原机制

论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2213480120